中国给水排水2025年污水处理厂提标改造(污水处理提质增效)高级研讨会(第九届)邀请函暨征稿启事
 
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华中科技大学陈朱琦:过硫酸盐技术的化学活化和机理解析

放大字体  缩小字体 发布日期:2020-10-12  浏览次数:1322
核心提示:华中科技大学陈朱琦:过硫酸盐技术的化学活化和机理解析 研究背景 近年来,过硫酸盐(PMS/PDS)是一类在环境工程中常用到的氧化剂,在给水消毒、污水处理和土壤修复中发挥重大作用。经过渡金属催化剂或土壤中矿石成分等活化(反应1-2),产生的反应活性物种SO4•- (2.5~3.1 V)具有强氧化能力。在催化循环中,M(n+1)+向Mn+的转化速率较慢,且产生氧化还原能力较低的SO5•- (1.1 V),降低了化学反应的分子利用效率,限制了过硫酸盐的活化效率。本课题组采取
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华中科技大学陈朱琦:过硫酸盐技术的化学活化和机理解析

 

研究背景

近年来,过硫酸盐(PMS/PDS)是一类在环境工程中常用到的氧化剂,在给水消毒、污水处理和土壤修复中发挥重大作用。经过渡金属催化剂或土壤中矿石成分等活化(反应1-2),产生的反应活性物种SO4•- (2.5~3.1 V)具有强氧化能力催化循环M(n+1)+Mn+的转化速率较慢,且产生氧化还原能力较低的SO5•- (1.1 V)降低了化学反应的分子利用效率,限制了过硫酸盐的活化效率。本课题组采取了多种化学手段加速过硫酸盐活化反应,提出新型非自由基参与的氧化反应机制,突破了过硫酸盐高级氧化技术和原位化学氧化技术瓶颈。

HSO5- + Mn+ = M(n+1)+ + SO4•- + OH-                                     (1)

HSO5- + M(n+1)+ = Mn+ + SO5•- + H+                                      (2)

S掺杂调控Co/PMS氧化能力和机理研究

中文摘要

非金属杂原子的引入是提高多相催化剂对PMS催化性能的有效途径。遗憾的是,外来元素对催化过程的影响还没有得到深入揭示。本研究报道了一系列以Co3O4为前驱体的S掺杂比例不同的Co9S8纳米棒催化剂。实验结果表明S掺杂显著增强了催化剂催化性能,而且随着S掺杂比例的增加,氧化机制由非自由基(1O2)逐渐向为自由基(SO4•-)转变。淬灭实验, EPRXPS和自由基浓度定量等实验表明反应体系中1O2的浓度与催化剂上晶格氧的损失(ΔOL)呈线性关系说明1O2来自于PMSOL的反应。S掺杂还改变了Co的价态Co3O4/PMS中,通过Co3+/Co2+催化循环产生活性物种(ROS)而在Co9S8/PMS中,由于S2-氧化还原电位较低,使得Co3+/Co2+/Co0均参与ROS的生成。本研究可为研究外来元素对多相催化体系催化过程的影响提供一些新的线索和策略。

 

 

关键图表

    首先利用SEM元素mappingCo3O4和不同S掺杂比例1C-Co9S82C-Co9S83C-Co9S8进行了分析。如图1B-1E所示,所有样品均为直径为150~300 nm的纳米形状。随着S掺杂比例的增加,样品表面逐渐变得粗糙,这可能是由于S的引入破坏了Co3O4原有的晶体结构。元素mapping(1F-1I)进一步证实了S被成功引入Co3O4中,而且S的掺杂量与其掺杂比例正相关

 

2 Co3O4 (B), 1C-Co9S8 (C), 2C-Co9S8 (D)  3C-Co9S8 (E)SEM图像,Co3O4 (F), 1C-Co9S8 (G), 2C-Co9S8 (H)  3C-Co9S8 (I)mapping分析图。

  XRD分析证明S掺杂促使催化剂的晶相原来的Co3O4转变为Co9S8。 FTIR谱图表明S掺杂后,催化剂中的Co-O键转变为Co-S键。XPS全谱分析表明S元素成功地掺杂进入催化剂。材料的氮吸附等温线表明S掺杂显著改变了催化剂的比表面积和孔道分布。

 

3 Co3O4, 1C-Co9S82C-Co9S8  3C-Co9S8XRD谱图(A)FTIR谱图(B)XPS全谱分析(C), 氮吸附等温线(D)

    基于淬灭实验和EPR识别反应体系中的氧化活性物种,主要包括SO4•-OH1O2。进一步分析发现随着S掺杂比例的增加,1O2ACE降解的贡献度逐渐下降,SO4•-的贡献度则逐渐上升(4A)。这是由于反应体系中的1O2来源于PMS与晶格氧之间的反应,而S的引入取代了晶格氧,所以1O2的贡献度会随之下降。PMS的消耗以及SO4•-定量(4B)等分析表明PMS转化为SO4•-的效率会随着S掺杂比例的增加而增加,这是因为S掺杂引入的S2-参与了Co3+/Co2+/Co0间的氧化还原循环,代替PMSCo3+还原为Co2+。 

4各个体系中各种活性氧物种对ACE降解的贡献度(A),各个体系中由SO4•-氧化HBA产生的BQ的量(B)

原文链接

    该研究成果以“Tunable S Doping from Co3O4 to Co9S8 for Peroxymonosulfate Activation: Distinguished Radical/Nonradical Species and Generation Pathways”为题,发表在Applied Catalysis B: Environmental (SCI, IF = 16.683, 1TOP)。DOIhttps://doi.org/10.1016/j.apcatb.2020.119605

 

非氧化还原金属氧化物调控过硫酸盐的活化由自由基向非自由基转变

中文摘要

在该研究中,我们发现CuOMgO/Fe3O4MgO的引入不仅增强了催化剂催化性能,而且使氧化机制由自由基转变为非自由基(1O2)CuOMgO/Fe3O4催化剂在较宽pH范围内表现出一致的性能(5 ~ 10)反应体系中的降解效率不受常见自由基清除剂、阴离子和天然有机物的抑制。定量结构-活性关系(QSARs)揭示了14个取代酚的降解速率常数与其常规描述变量(例如,Hammett常数、ug-ug+)、半波氧化电位(E1/2)pKa值之间的关系。QSARs和动力学同位素效应(KIE)认为电子转移是主要的氧化过程。表征实验DFT计算表明,MgO的加入促进了Cu3+的产生Cu3+的亚稳态中间体与PMS之间的反应产生了O2•-,最后通过O2-的直接氧化产生唯一的活性物种1O2.

 

 

关键图表

    XRD分析可知CuMg@Fe3O4CuFeMg以各自的氧化物形式存在(图1A)。通过XPSH2-TPRRamanDFT计算的综合分析发现MgO的引入促使CuMg@Fe3O4表面产生了高价Cu物种(Cu3+)。

 

 

1 催化剂的XRD谱图(A)XPS 比较Cu@Fe3O4CuMg@Fe3O4分析的Cu2p谱图 (B)Cu@Fe3O4CuMg@Fe3O4H2-TPR分析(C),各种催化剂的Raman谱图 (D)

 

    通过比较不同体系中4-CP的降解情况,发现MgO的引入显著增强了CuOMgO/Fe3O4PMS的活化效率(图2A)。淬灭实验发现MgO的引入使得氧化机制由自由基转变为非自由基(图2B)。EPR(图2C)和FFA降解实验(图2D)证实CuOMgO/Fe3O4/PMS体系中的氧化活性物种为1O2。此外,还对1O2进行了定量检测和溶剂交换实验(H2O/D2O)。这些实验进一步证实了1O2为主要活性物种。

 

  

2 不同氧化体系对4-CP的降解(A)淬灭实验验证自由基在CuMg@Fe3O4/PMS体系中的贡献(B)EPR识别各个体系中的1O2产生情况(C)A体系对不同浓度FFA的降解情况 (D)

利用淬灭实验(图3A)、EPR实验(图3BH2O2产生实验(图3C综合证明CuOMgO/Fe3O4/PMS体系中的O2•-贡献于主要活性物种1O2的产生。通过XPS分析反应前后催化剂中Cu元素的价态变化发现了Cu3+ 到Cu2+的转变趋势(图3D3E。综合所有实验结果,提出下述1O2的演化途径(式1~4

[≡Cu(III)−OH]II + HSO5- → [≡Cu(III)− O−O−SO3]I + H2O                 (1)

2[≡Cu(III)−O−O−SO3]I + 3H2O + HSO5- → 2[≡Cu(II)−OH]I + 2O2•− + 7H+ + 3SO42− (2)

[≡Cu(III)−O−O−SO3]I + O2•− + OH → [≡Cu(II)−OH]I + SO42− + 31O2        (3)

2O2•− + 2H2O → 21O2 + H2O2 + 2OH                             (4

 

 

 

    

3 O2•-淬灭实验(A)EPR验证O2•-的产生(B),钼酸盐实验验证H2O2的产生(C)XPS分析反应前CuMg@Fe3O4Cu2p谱图(D)XPS分析反应后CuMg@Fe3O4Cu2p谱图(E)

 

CuOMgO/Fe3O4/PMS体系中,基于logkrel的理论计算表明, logkrelσ+E1/2呈线性关系(4AB),表明4-CP的降解源于目标化合物向1O2的电子转移。电子转移可能产生具有少量电荷转移性质的过渡配合物。logkrelpKa没有明显的相关性(4C)结合上述logkrelσ+E1/2线性关系,说明1O2诱导的电子转移是主要的氧化过程。logkrel动力学同位素效应(KIE)之间良好的线性关系进一步证明了1O2氧化过程是底物降解的关键步骤(4D)

 

 

 

4 取代酚对(A) Hammett A常数、(B)半波(E1/2)(C) pKa(D) KIE的定量构效关系

原文链接

该研究成果以“Tuning of Persulfate Activation from a Free Radical to a Nonradical Pathway through the Incorporation of Non-Redox Magnesium Oxide为题,发表在Environ. Sci. Technol. (SCIIF = 7.861TOP) DOIhttps://dx.doi.org/10.1021/acs.est.9b04696

 

FeMgAl-MoS4-LDH 引入MoS4调节Fe的氧化还原以提升过硫酸盐利用效率

中文摘要

针对日益严重的水污染问题,利用Fe基催化剂活化过硫酸盐被认为是最具吸引力的策略之一。然而,FeIII/FeII之间较慢的氧化还原循环限制了它们实际应用。本研究通过在Fe基水滑石层状结构中引入MoS4氧化还原中心来调节FeIII/FeII的氧化还原循环。基于一级动力学模型分析可知,所制备的FeMgAl-MoS4催化剂对PMS的活化效率比FeMgAl-LDHs和其他广泛报道的纳米催化剂(Co3O4Fe3O4a-MnO2CuO-Fe3O4 4)10-100倍。FeMgAl-MoS4 LDH催化活性的增强与活性位点(FeII/MoIV)的持续再生、较高PMS利用效率和大量自由基的产生有关。此外,FeMgAl-MoS4/PMS体系的有效pH值在3.0 ~ 7.0之间,在大量背景电解质和天然有机物的存在的情况下,对羟基苯甲酸的降解动力学几乎不受影响。基于EPR淬灭XPS和气体色谱与质谱(GC-MS)等实验结果提出了基于FeIII/FeIIMoVI/MoIV氧化还原循环的自由基氧化途径。

 

 

关键图表

    XPS分析可知MoS4的引入使催化剂中的Fe保持在低价状态。Fe2+52%增加到62%FeMgAl-MoS4中,MoMo6+Mo4+的形式存在,而且74%SS2-的形式存在。

 

1 反应前FeMgAl-NO3Fe的价态分布(A),反应前FeMgAl-MoS4Fe的价态分布(B),反应后FeMgAl-NO3Fe的价态分布(C),反应后FeMgAl-MoS4Fe的价态分布(D)

    通过比较不同反应体系对PHB的去除效率发现FeMgAl-MoS4/PMS体系中能够实现对底物的高效去除。结合PMS分解动力学对各个体系中的PMS化学计量效率进行计算,发现FeMgAl-MoS4/PMS体系中PMS的化学计量效率最高。EPR分析表明FeMgAl-MoS4/PMS体系中,更多的PMS分解转化为自由基。 结合XPS分析,我们推测这是由于Mo4+代替PMS还原Fe3+回到了Fe2+,从而提升了PMS的化学计量效率。

   

 

2 不同体系对PHB的氧化效率比较A),不同体系中PMS的分解效率比较(B)EPR分析各个体系中自由基的产量。

综上所述,Fe2+Mo4+ 对于氧化效率至关重要。由XPS分析可知FeMgAl-MoS4Fe2+62%增加到72%Mo6+71%减少到57%S2-则由74%减少到26%S0SO42-从原来的18%8%增加到了60%14%。 结合热力学分析(HSO5- /SO42- 1.81 eV, Fe3+/Fe2+0.76 eVMo6+/Mo4+0.86 eV, S2/S10.34 eV),我们认为S的作用是通过氧化还原反应使得FeMo回到上述Fe2+Mo4+。 

 

 

3 反应后FeMgAl-MoS4Fe的价态分布(A),反应后FeMgAl- MoS4Mo的价态分布(B反应后FeMgAl- MoS4S的价态分布(C)。

原文链接

该研究成果以“Regulating the redox centers of Fe through the enrichment of Mo moiety for persulfate activation: A new strategy to achieve maximum persulfate utilization efficiency为题,发表在Water ResearchSCI, IF = 9.13, 1TOPDOIhttps://doi.org/10.1016/j.watres.2020.115862

综上所述,为了应对多相过渡金属催化剂在活化过硫酸盐进程中催化循环速率慢、氧化剂利用效率低等问题,我们课题组采取各类化学手段成功调控了反应体系中的氧化机制,显著提升了多相过渡金属催化剂对过硫酸盐的活化效率。在此基础上,课题组进一步展开了水和土壤中环境因子变化的响应行为、污染物降解途径和产物毒性、以及基于固废资源化的新型绿色过硫酸盐反应体系等研究,2020年度的相关研究工作发表于Chemical Engineering Journal, https://doi.org /10.1016/j.cej.2020.127242; /10.1016/j.cej.2020.125425; /10.1016/j.cej.2020.124512; /10.1016/j.cej.2019.122587; Journal of Hazardous Materials, https://doi.org /10.1016/j.jhazmat.2020.122316; Science of the Total Environment, https://doi.org /10.1016/j.scitotenv.2020.136728; /10.1016/j.scitotenv.2020.140388

 

作者团队

第一作者:周新全, 博士生,主要研究方向为固废资源化和高级氧化。

 

②③第一作者:Ali Jawad, 博士,主要研究方向环境污染控制化学

 

 

 

通讯作者:陈朱琦,现任华中科技大学教授,博士生导师,楚天特聘教授,华中学者。主要研究方向为固废处置及资源化利用环境污染控制与生态修复。在包括Environ. Sci. Technol., Water Research, Applied Catal B, Adv. Mater., Chem. Eng. J., Green Chem., J. Hazard. Mater. Chem. Comm.学术期刊发表SCI论文60余篇,累计被引超过2000h因子28。获批专利11项。主编固废领域行业和地方技术标准5项,参编国家、行业及地方标准10余项主持国家重点研究计划课题,国家自然科学基金省市各级研发项目20余项。担任《环境卫生工程》编委会委员,《中国给水排水》青年编委,中国工程咨询协会生态环境专委会技术专家组组长,中国城市环境卫生协会垃圾渗沥液处理专业委员会和工程管理专业委员会特聘专家委员、市容环境卫生管理专业委员会和国际合作委员会专家。

联系方式:zqchen@hust.edu.cn

 

 

 

 
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山东日照:“乡村之肾”监管装上“智慧芯”    日照市生态环境局农村办负责人时培石介绍,农村生活污水处理系统被称为“乡村之肾”,对于农村水环境的改善发挥着重要作用 人工湿地国际大咖/西安理工大学赵亚乾教授:基于人工湿地技术的污水净化之路 直播时间:2024年1月30日(星期二)19:00 2024-01-30 19:00:00 开始
马洪涛院长:城市黑臭水体治理与污水收集处理提质增效统筹推进的一些思考 直播时间:2024年1月25日 10:00 2024-01-25 10:00:00 开始 2024年水务春晚 直播时间:2024年1月18日(周四)18:00—22:00 2024-01-18 18:00:00 开始
《以物联网技术打造新型排水基础设施》 直播时间:2024年1月11日(星期四)15:00 2024-01-11 15:00:00 开始--刘树模,湖南清源华建环境科技有限公司董事长,清华大学硕士研究生 WPE网络报告:作者-审稿-编辑视野下的高水平论文 直播时间:2024年1月10日(星期三)19:00 2024-01-10 19:00:00 开始
核心期刊:中国给水排水》继续入编北大《中文核心期刊要目总览》 中国给水排水核心科技期刊 直播丨《城镇供水管网漏损控制及评定标准》宣贯会 直播时间:2023年12月27日 09:30—11:00 2023-12-27 12:00:00 开始
【直播】【第五届水利学科发展前沿学术研讨会】王浩院士:从流域视角看城市洪涝治理与海绵城市建设 先进水技术博览(Part 13)|水回用安全保障的高效监测技术
中国城镇供水排水协会城镇水环境专业委员会2023年年会暨换届大会 直播时间:2023年12月16日(周六)08:30—18:00 2023-12-16 08:30:00 开始 第二届欧洲华人生态与环境青年学者论坛-水环境专题 直播时间:2023年12月9日(周六)16:00—24:00 2023-12-09 16:00:00 开始
JWPE网络报告:综述论文写作的一点体会 直播时间:2023年11月30日(星期四)19:00 2023-11-30 19:00:00 开始 WaterInsight第9期丨强志民研究员:紫外线水消毒技术 再生水
水域生态学高端论坛(2023)热带亚热带水生态工程教育部工程研究中心技术委员会会议 直播时间:2023年11月29日(周三) 09:00—17:40 2023-11-29 09:00:00 开始 中国给水排水直播:智慧水务与科技创新高峰论坛 直播时间:2023年11月25日(周六) 13:30 2023-11-25 13:30:00 开始
中国水协团体标准《城镇污水资源与能源回收利用技术规程》宣贯会通知 中国城镇供水排水协会 2023年11月14日9:00线上举行直播/JWPE网络报告:提高饮用水安全性:应对新的影响并识别重要的毒性因素
直播主题:“对症下药”解决工业园区污水处理难题   报告人:陈智  苏伊士亚洲 技术推广经理 直播时间:2023年11月2日(周四)14:00—16:00 2023-11-02 14:00:00 开始 10月29日·上海|市政环境治理与水环境可持续发展论坛
BEST第十五期|徐祖信 院士 :长江水环境治理关键      直播时间:2023年10月26日(周四)20:00—22:00 2023-10-26 20:00:00 开始 《水工艺工程杂志》系列网络报告|学术论文写作之我见 直播时间:2023年10月19日(周四)19:00 2023-10-19 19:00:00 开始
污水处理厂污泥减量技术研讨会 直播时间:2023年10月20日13:30-17:30 2023-10-20 13:30:00 开始 技术沙龙 | 先进水技术博览(Part 12) 直播时间:10月14日(周六)上午10:00-12:00 2023-10-14 10:00:00 开始
直播题目:苏伊士污泥焚烧及零碳足迹概念污泥厂 主讲人:程忠红 苏伊士亚洲 技术推广经理  内容包括: 1.	SUEZ污泥业务产品介绍 2.	全球不同焚烧项目介绍 3.	上海浦东污泥焚烧项目及运营情况 中国给水排水第十四届中国污泥千人大会参观项目之一:上海浦东新区污水厂污泥处理处置工程
《水工艺工程杂志》系列网络报告 直播时间:2023年9月26日 16:00  王晓昌  爱思唯尔期刊《水工艺工程杂志》(Journal of Water Process Engineering)共同主 中国给水排水2024年污水处理厂提标改造(污水处理提质增效)高级研讨会(第八届)邀请函暨征稿启事  同期召开中国给水排水2024年排水管网大会  (水环境综合治理)  同期召开中国给水排水 2024年
海绵城市标准化产业化建设的关键内容 结合项目案例,详细介绍海绵城市建设的目标、技术体系及标准体系,探讨关键技术标准化产业化建设的路径,提出我国海绵城市建设的发展方向。 报告题目:《城镇智慧水务技术指南》   中国给水排水直播平台: 主讲人简介:  简德武,教授级高级工程师,现任中国市政工程中南设计研究总院党委委员、副院长,总院技术委员会副主任委员、信息技术委员会副主
第一轮通知 | 国际水协第18届可持续污泥技术与管理会议 主办单位:国际水协,中国科学院  联合主办单位:《中国给水排水》杂志社 等 技术沙龙 | 先进水技术博览(Part 11) 直播时间:8月19日(周六)上午10:00-12:00 2023-08-19 10:00:00  广东汇祥环境科技有限公司  湛蛟  技术总监  天津万
中国水业院士论坛-中国给水排水直播平台(微信公众号cnww1985):自然—社会水循环与水安全学术研讨会 WaterInsight第7期丨掀浪:高铁酸钾氧化技术的机理新认知及应用 直播时间:2023年8月5日(周六)上午10:00-11:00 2023-08-05 10:00:00 开始
直播:“一泓清水入黄河”之山西省再生水产业化发展专题讲座 直播时间:2023年7月23日(周日 )08:00-12:00 2023-07-23 08:00:00 开始 珊氮自养反硝化深度脱氮技术推介会 直播时间:2023年7月21日(周五)
欧仁环境颠覆性技术:污水厂扩容“加速跑”(原有设施不动,污水处理规模扩容1倍!出水水质达地表水准IV类标准!),推动污水治理提质增效。  诚征全国各地污水厂提标扩容工程需求方(水务集团、BOT公司、设 直播预告|JWPE网络报告:自然系统中难降解污染物去除的物化与生化作用及水回用安全保障 中国给水排水
直播题目: 高排放标准下污水中难降解COD的去除技术     报告人:苏伊士亚洲 技术推广经理 程忠红 WaterTalk|王凯军:未来新水务 一起向未来  For and Beyond Water 中国环境科学学会水处理与回用专业委员会以网络会议形式举办“水与发展纵论”(WaterTalk)系列学术报
5月18日下午 14:00—16:00 直播  题目: 高密度沉淀池技术的迭代更新 主讲人: 程忠红 苏伊士亚洲 技术推广经理  大纲:  高密池技术原理 不同型号高密池的差异和应用区别 高密池与其他 BEST|绿色低碳科技前沿与创新发展--中国工程院院士高翔教授  直播时间:2023年4月30日 14:00—16:00 2023-04-30 14:00:00 开始
日照:“碳”寻乡村振兴“绿色密码”  凤凰网山东    乡村生态宜居,乡村振兴的底色才会更亮。我市坚持乡村建设与后续管护并重,市、区、镇联 BEST论坛讲座报告第十三期(cnwww1985):全球碳预算和未来全球碳循环的不稳定性风险 The global carbon budget and risks of futur
国际水协IWA 3月17日直播:3月17日 国际水协IWA创新项目奖PIA获奖项目介绍分享会 直播时间:2023年3月17日 9:00—11:30 2023-03-17 09:00:00 开始 中国给水排水直播:云中漫步-融合大数据、人工智能及云计算的威立雅智慧水务系统Hubgrade 直播时间:2023年3月15日
中国给水排水直播平台会议通知 | 2023污泥处理处置技术与应用高峰论坛(清华大学王凯军教授团队等) 中国污水千人大会参观项目之一: 云南合续环境科技股份有限公司  海口市西崩潭水质净化中心
中国给水排水 Water Insight直播:刘锐平  清华大学 环境学院 教授 博士生导师—高浓度硝酸盐废水反硝化脱氮过程强化原理与应用 会议时间:2023.1.7(周六)10:00—11:00 智慧水务的工程全生命周期实践分享 直播时间:2023年1月6日 15:00-16:00 对话嘉宾:窦秋萍  华霖富水利环境技术咨询(上海)有限公司  总经理 主持人:李德桥   欧特克软件(中国)有限
苏伊士 直播时间:12月30日14:00-16:00直播题目:污泥处理处置的“因地制宜和因泥制宜” 主讲人:程忠红,苏伊士亚洲  技术推广经理 特邀嘉宾:刘波 中国市政工程西南设计研究总院二院总工 教 苏伊士 直播时间:12月27日14:00-16:00;复杂原水水质下的饮用水解决方案    陈智,苏伊士亚洲,技术推广经理,毕业于香港科技大学土木与环境工程系,熟悉市政及工业的给水及污水处理,对苏伊士
曲久辉  中国工程院院士,美国国家工程院外籍院士,发展中国家科学院院士;清华大学环境学院特聘教授、博士生导师;中国科学院生态环境研究中心研究员 基于模拟仿真的污水处理厂数字化与智慧化:现状与未来 直播时间:2022年12月28日(周三)9:30—12:00
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