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全氟辛酸在垃圾焚烧厂渗滤液处理中的去除效果及影响因素研究
曾晓岚1,2 付楠楠1,2 孙现红1,2 陈亮1,2 魏庆1,2 黄子诚3 丁文川1,2
(1.重庆大学 ,三峡库区生态环境教育部重点实验室,重庆,400045;2.重庆大学 ,低碳绿色建筑国际联合研究中心,重庆,400045;3.重庆市巴蜀中学)
摘 要:采用高效液相色谱串联质谱对重庆市某垃圾焚烧厂渗滤液各处理工艺进出水中全氟辛酸(PFOA)的浓度进行分析测定,针对各个工艺单元进出水PFOA浓度,分别探究了不同季节下UASB、好氧池、UF及DTRO系统对PFOA的去除效果,并采用一元回归法分析了温度、pH、DO、膜口压力及运行压力因素与PFOA去除率的相关性。结果表明:不同季节对UASB、好氧池中PFOA去除率的影响显著,而对UF、DTRO系统的影响不大;pH、温度及好氧池DO与PFOA去除率呈显著的负相关性,UF膜口压力、DTRO运行压力与PFOA去除率呈显著的正相关性;且DTRO系统是渗滤液中PFOA去除的主要途径。
关键词:全氟辛酸;垃圾焚烧厂;渗滤液;去除效果;影响因素
引言
全氟辛酸(Perfluorooctanoic acid,PFOA)具有较好的表面活性、疏水疏油性、热稳定性及较低表面张力,被广泛地应用于工业生产及生活[1],其不仅是消防材料、氟塑料、氟橡胶及有机氟织物整理剂等在生产过程中不可缺少的原料[2],还是一种涂料助剂,能显著提高涂料使用中涂抹均匀度,可用于制成特殊的既防水又防油的皮革、纸张及纺织品等,是现代包装材料中所使用的一种常见化学物质。PFOA具有难降解性和生物蓄积性,会对生物体的组织和器官等造成严重影响。已有研究表明:PFOA对遗传、免疫、生殖、发育及神经系统等具有多种毒性,受影响的器官主要包括肝脏、肾脏、脾脏及肺等[4~7]。随着PFOA的广泛应用,其毒性问题也越发严重,加之其毒性强、半衰期长,而受到国内外学者的广泛关注[8~10]。
随着城市化推进和人口递增,我国城市生活垃圾的产生量也以每年10%的速度迅猛增长[11],城市生活垃圾成为生态环境的一个重要污染源。目前主要的生活垃圾处理方式是卫生填埋和焚烧,其中卫生填埋的应用最为广泛,而焚烧发电以其独特的优势正在迅速发展成为我国城市生活垃圾处理的重要方式,二者在处理过程中均会产生渗滤液。已有Li [12] 提出,垃圾渗滤液也是环境中PFOA的重要来源与归趋。刘庆[13]在研究广州和深圳垃圾填埋场渗滤液中的全氟化合物(Perfluorinated compounds,PFCs)时发现,二者PFOA浓度分别为276.6 ng/L和167.4 ng/L,占所测PFCs的37.6 %和49.5 %,是最主要的一种PFCs。目前关于垃圾处理系统中PFOA的研究还主要集中于垃圾填埋场渗滤液,Carin A H等[14]研究了美国6个垃圾填埋场渗滤液中PFCs的污染水平,其中PFOA的检出浓度最高,其范围为380~1000 ng/L。Hong Yan等[15]对中国5个填埋场的垃圾渗滤液中全氟烷基酸(Perfluoroalkyl acids,PFAAs)浓度进行测定时发现,PFAAs的浓度为7280~292,000 ng/L,处理后PFAAs的浓度降至98.4 ~ 282,000 ng/L,且PFOA是最主要的PFAAs。
由于堆放时间和堆放方式不同,垃圾焚烧厂与填埋场的渗滤液水质存在一定差异,其中垃圾焚烧厂渗滤液水质特征主要表现为COD、BOD5较高,NH3-N及重金属含量高,水质水量变化大[15, 16],营养比例失调等[15, 17]。生活垃圾进行焚烧发电前,需要在垃圾贮坑堆放3~5天,在此堆置过程中,垃圾内部含有的部分PFOA会随着渗滤液的产生而浸出。垃圾渗滤液中PFOA经渗滤液处理工艺处理后分别进入了浓缩污泥、浓缩液及出水中,浓缩液及浓缩污泥中的PFOA经焚烧炉焚烧处理后将被彻底分解[18, 19]。因此,渗滤液处理出水可能是焚烧厂生活垃圾中PFOA进入环境产生污染的主要途径。然而,对于垃圾焚烧厂渗滤液处理工艺中PFOA去除效果及其影响因素却鲜有报道。因此,考察垃圾焚烧厂渗滤液主要处理工艺对PFOA的去除效果,研究其主要的影响因素,并对PFOA的环境污染进行分析具有重要的环保意义。
研究选择重庆市内某典型焚烧厂垃圾渗滤液处理工艺,通过在各处理单元的进出水口取样,采用高效液相色谱串联质谱对其中PFOA浓度进行测定,研究不同季节UASB、好氧池、UF及碟管式反渗透(DTRO)系统对PFOA的去除效果,并采用一元回归法分析温度、pH、DO、膜口压力及运行压力因素对PFOA去除的影响,以期为控制垃圾渗滤液中PFOA的浓度并降低其环境污染提供理论支持与科学依据。
1试验材料与方法
1.1试验水样
研究针对重庆市某垃圾焚烧厂的渗滤液处理工艺各进出水进行取样测定。由于PFOA可能吸附在玻璃上,本实验所涉及的器皿均为聚丙烯材质,使用前均用甲醇润洗。渗滤液处理流程及采样点见图1。样品分别在2017年10月19日、11月12日、12月26日、2018年1月26日、3月17日和4月6日采集。渗滤液样品每日采集2次,每次间隔1小时,每次采集溶液体积各500ml,将2次采集的渗滤液样品混合储存在1L的样品瓶中。
注: —表示渗滤液取样点;
图1 渗滤液处理流程图
1.2试验材料及仪器
实验主要试剂:全氟辛酸(PFOA),纯度≥98%,色谱纯,阿拉丁生化科技股份有限公司;甲醇(CH3OH),色谱纯,成都科龙化工试剂厂;甲酸(HCOOH),色谱纯,成都科龙化工试剂厂;乙酸(CH3COOH),色谱纯,成都科龙化工试剂厂;氨水(NH3·H2O),优级纯,重庆川东化工有限公司。
实验主要仪器:型号Agilent1200液相色谱仪与型号Agilent 6410三重串联四极杆质谱仪,美国安捷伦公司;WAX与HLB固相萃取柱,沃世特公司;型号TG-16医用离心机,四川蜀科有限公司。
1.3试验方案
分别取渗滤液处理过程中UASB池、好氧池、UF系统、DTRO系统在不同时间段内的进出水水样,测定其PFOA浓度;同时监测UASB系统内温度、pH值;好氧池内水温、pH值、溶解氧(DO)浓度;UF系统中膜口压力、pH值;DTRO系统中温度、pH及运行压力。
1.4分析项目及方法
PFOA:高效液相色谱串联质谱仪(UPLC-MS/MS)测定法[20] ,色谱柱为Agilent EC-C18(100m×2.1mm,2.7µm),流动相A为5mM乙酸铵,流动相B为甲醇,柱温为30℃,流速为0.22mL/min,进样量为5µL;温度:温度仪测定法;pH值:pH仪测定法;DO:便携式DO仪电极测定法;膜口压力、运行压力:压力测量仪测定法。
2结果与讨论
2.1 UASB工艺对PFOA去除效果及影响因素
UASB工艺中不同时间段进出水PFOA浓度见图2。
图2 UASB工艺中进出水PFOA浓度
由图2可知,在6个月的研究期间,UASB进水PFOA浓度呈现出逐渐上升趋势;UASB系统在10、11、12、1月份对 PFOA的去除率较高,达8.2%~37.3%,考虑到PFOA是最终降解产物,不能再进一步被微生物降解[21],而污泥吸附是去除PFOA的主要途径 [22],故该阶段很可能是由于季节性变化导致污泥活性改变,吸附能力增强,进而使得PFOA去除率提高。UASB系统在3、4月时出水中PFOA浓度超过进水浓度,其去除率呈负值,表明水体中存在额外生成的PFOA,有学者认为前体物质在厌氧条件下的降解生成PFOA可能是厌氧消化污泥[23,24]和垃圾渗滤液[25,26]中PFOA的重要来源。考虑到上述作用主要由微生物的性能决定,而微生物的活性和降解速率等可能受UASB反应器中相关水质因素影响,故研究在测定UASB反应器进水出中PFOA浓度的同时也测定了反应器中与微生物性能相关的一些指标:COD、NH3-N、MLSS、电导率、pH和温度,以进一步辅助分析PFOA的变化趋势为进一步探究影响PFOA去除率的影响因素。水质指标COD、NH3-N、MLSS、电导率与PFOA的去除率间的相关性并不显著(P>0.05),因此可忽略上述四种因素对PFOA去除率产生的影响。pH、温度与PFOA的去除率间有显著的相关性,其两因素与PFOA去除率相关性见图3。
图3 UASB中温度、pH与PFOA去除率相关性
由图3可知,UASB反应器内pH、温度与PFOA去除率均呈极显著的负相关性(p<0.01)。在pH为 7.5~8.5范围内,PFOA去除率随pH升高而降低,其原因可能在于碱性环境更有利于UASB中厌氧微生物降解前体物质继而生成PFOA[27],导致PFOA去除率降低;而在30~50 ℃范围内,PFOA去除率随温度升高而降低,可能是在相对较高温度条件下,渗滤液中微生物降解前体物质较多造成PFOA浓度升高,高祥[28]也在研究前体物质厌氧条件下降解生成PFOA的影响因素时发现在约50℃时,前体物质的降解速率最快,也即PFOA产率越高。由图2、图3实验数据表明,冬季在温度较低、pH较低条件下,出水中PFOA浓度降低,PFOA去除率较高。春季温度升高,pH值增大,出水中PFOA浓度明显增加,PFOA去除率呈现负值,也即证实温度升高、pH值增大有利于前体物质生成PFOA。故控制UASB工艺中温度约30~35,pH值为7.5~8可降低前体物质降解生成PFOA可能性,提高PFOA的去除率。
2.2好氧池对PFOA去除效果及影响因素
好氧池中不同时间段进出水PFOA浓度见图4:
图4 好氧池工艺中进出水PFOA浓度
基于渗滤液处理工艺流程,好氧池进水即UASB出水,故两者保持相同的增长趋势。如图4示,冬季(12月、1月)进出水PFOA浓度变化浓度较小,而PFOA浓度在秋季(10、11月)和春季(3、4月)明显高于进水,有可能是好氧微生物活性较高,使PFOA前体物质降解生成了更多PFOA[29,30];在好氧池对PFOA去除率方面:10、11、3、4月份的PFOA去除率为负(-152.4%~ -63.1%),表明PFOA前体物质降解显著,且PFOA生成量要明显远高于污泥对其吸附量[31.32],但在冬季(12、1月)对PFOA有去除效果,去除率为9.9%~14.9%,可能是好氧生物受温度影响,随温度降低导致前体物降解生成PFOA量减少,而通过污泥吸附去除的PFOA高于其生成量[33],综合作用下使得PFOA浓度降低。好氧池中PFOA的浓度变化主要是由于前体物质的降解生成PFOA和污泥吸附等作用导致。考虑到上述作用主要由微生物的性能决定,而微生物的活性和降解速率等可能受好氧池中相关水质因素影响,故研究在测定好氧池进水出中PFOA浓度的同时也测定了好氧池中与微生物性能相关的一些指标:COD、NH3-N、MLSS、电导率、风温、DO、pH和池温,以进一步辅助分析PFOA的变化趋势,研究发现COD、NH3-N、MLSS、电导率、风温与PFOA去除率间的相关性并不显著(P>0.05);池温、pH和DO与PFOA的去除率呈现明显的相关性。其3因素与PFOA去除率相关性见图5。
图5 好氧池中温度、pH和DO与PFOA去除率相关性
由图5可知,好氧池中温度、pH与PFOA变化率呈现显著的负相关性(P<0.05),温度、pH与DO浓度在低域值时,好氧池出水中PFOA浓度较低。当水温在30~40℃范围时,PFOA去除率随温度升高而降低,当pH为7.5~8.5范围时,PFOA去除率随pH升高而减小,两者与UASB中情况一致,表明在PFOA去除方面,温度、pH对厌氧、好氧菌的影响具有相同作用。金羽[34]研究发现温度升高,好氧池内好氧微生物活性能力会升高,而pH值越接近中性时PFOA的生成速率越低[35]。好氧池中DO浓度与PFOA变化率呈现极显著的负相关性(P<0.01),当DO浓度在1.5~4.5 mg/L时,PFOA去除率随着DO浓度升高而逐渐降低,因为在一定范围内越高DO浓度下的微生物活性越高,其降解前体物质的能力高于污泥吸附PFOA的能力,因而PFOA的去除率降低,这与目前研究情况相符[36]。综上所述,温度降低,pH值减小,低DO浓度可抑制前体物质转化生成PFOA,提高PFOA去除率。
2.3 UF系统对PFOA去除效果及影响因素
UF系统中不同时间段进出水PFOA浓度见图6:
图6 UF工艺中进出水PFOA浓度
由上图6可知,UF系统进水与好氧池出水PFOA浓度保持同样趋势,而出水PFOA浓度都比进水低,说明PFOA在一定程度上被去除。由于PFOA吸附在渗滤液中的悬浮物或者胶体上,超滤膜在截留渗滤液中微生物、悬浮物或者胶体物质时PFOA被截留去除[14,37]。UF系统内PFOA去除率相对稳定,去除率可达25.2%~36.7%,且随季节变化波动相对不显著,表明UF系统对PFOA去除主要是物理吸附和截留作用。考虑到上述作用机制可能是膜通量导致的,而膜通量受渗滤液水质和膜口压力的影响,故研究在考察UF系统对PFOA的去除效果时也测定了渗滤液的COD、NH3-N、MLSS、电导率、pH及UF系统的膜口压力,以进一步辅助分析PFOA的变化趋势。经过实验测定,发现COD、NH3-N、MLSS、电导率与PFOA的去除率相关性并不显著(P>0.05),因此可忽略上述四种因素对PFOA去除率产生的影响。膜口压力和pH与PFOA的去除率呈现明显的相关性,两者与PFOA去除率相关性见图7。
图7 UF系统中pH、膜口压力与PFOA去除率相关性
由上图7可知,在不同研究时间内,UF系统的膜口压力与PFOA去除率呈显著的正相关性(P<0.05),表明当膜口压力在5 ~7 bar时,UF系统对PFOA去除率随着膜口压力升高呈增加趋势,其原因是膜口压力升高,使膜通量增大,对PFOA的物理吸附和截留增大[38];pH与PFOA去除率呈显著的负相关(P<0.05),说明当UF系统pH在8~9范围时,pH值越大,UF系统对PFOA去除作用越小。由实验测定值可知,秋季(10、11月)与春季(3、4月)在同样的膜口压力条件下,pH值较高时,PFOA去除率较高,这与目前的研究是符合的。曾有研究表明pH在5~9时,随着pH降低,超滤膜对小于1kDa有机物分子的去除率明显增加,而PFOA的分子量在413 Da左右[38,39],故有可能是pH变化影响了超滤膜截留特性使得超滤膜对PFOA截留率提升。综上所述,在UF系统中,增大pH在8~9范围值或适当增大膜口压力,有利于UF系统对PFOA的去除。
2.4 DTRO系统对PFOA去除效果及影响因素
DTRO系统中不同时间段进出水PFOA浓度见图8:
图8 DTRO工艺中进出水PFOA浓度
由上图8可知,不同研究时间内DTRO系统出水中PFOA浓度较进水均降低显著,PFOA出水范围在60.5~97.0 ng/L,相对于UASB、好氧池、UF单元对PFOA的去除作用,DTRO系统是去除PFOA的主要途径,表明DTRO膜对PFOA有明显的截留作用,其原因在于反渗透膜主要截留100~300 Da分子量有机物,而PFOA的分子量约在413 Da,故反渗透膜对渗滤液中PFOA去除作用显著[37]。DTRO系统中PFOA去除率在60.5%~97.0%,考虑到渗滤液水质和膜运行压力等会影响膜通量变化,进而可能会影响到DTRO系统对PFOA的去除效率。研究在考察DTRO系统对PFOA的去除效果时,同时也测定了渗滤液的COD、NH3-N、电导率、温度、pH及DTRO系统的运行压力。发现去除率随取样时间节点下的变化与DTRO系统中温度、pH及运行压力与PFOA去除率有关,各因素与PFOA去除率相关性见图9。
图9 DTRO系统中温度、pH、运行压力与PFOA去除率相关性
由图9可知,DTRO系统温度与PFOA去除率呈显著的正相关性(P<0.05),表明当进水温度在28~35℃范围时,较高温度条件下对PFOA去除趋势越好,由于水粘度随着温度升高而逐渐下降,产水通量会逐渐升高,进而膜通量会增大[40],对PFOA的物理吸附和截留率也提高;DTRO系统pH与PFOA去除率呈显著负相关(P<0.01),说明pH在5~7范围时,pH值越高越不利于DTRO系统对PFOA的去除,其原因是当水样呈现弱酸性时,会增强了无机盐的溶解性,膜面受污染加重,通量衰减。有学者研究表明最适宜的反渗透pH范围为5~6[41];DTRO系统运行压力与PFOA去除率呈极显著的正相关性(P<0.01),表明当DTRO系统的运行压力在40~55 bar范围内时, PFOA去除率随着运行压力增加呈升高趋势,与UF系统中情况相同,膜压力升高,膜通量增大随之PFOA去除率升高。故在DTRO系统中适当增加水温,降低pH,增大膜运行压力有利于提高PFOA去除率。
3结论
(1)渗滤液处理工艺中UASB及好氧池对PFOA去除效果受不同取样季节水质指标的影响显著,均表现出在冬季(12月、1月)时的去除率更高。UASB中PFOA的去除主要受温度与pH值影响,都呈现极显著的负相关性(p<0.01),系统出水PFOA浓度在春季(3、4月)较进水显著增加;好氧池中PFOA受温度、pH值和DO浓度影响,都表现显著的负相关性(P<0.05),整体系统对PFOA去除效果甚微。
(2)UF及DTRO系统的PFOA去除效果受取样季节的影响相对不显著。UF系统对PFOA的去除率在25.2%~36.7%,影响因素主要是膜口压力与pH值,系统对PFOA去除率与膜口压力呈正相关性,与pH值呈负相关性。DTRO系统对PFOA的去除率在60.5%~97.0%,系统中温度、pH值与运行压力是主要影响PFOA去除的因素,温度、运行压力与PFOA去除率呈现正相关性,pH值呈显著负相关(P<0.01)。
(3)在焚烧厂渗滤液处理工艺中,生化处理单元对PFOA去除效果微小,膜处理系统去除效果显著,并且膜处理系统受季节变化影响小。DTRO系统对PFOA去除率高达97%,因此DTRO系统是焚烧厂渗滤液中PFOA去除的主要途径。
4创新点
研究中探讨了垃圾焚烧厂渗滤液主要处理工艺对全氟辛酸的去除效果以及影响因素。首次对垃圾焚烧厂中渗滤液的全氟辛酸进行关注研究,并分别对各工艺进出水中全氟辛酸浓度进行测定,寻求全氟辛酸污染风险较低的垃圾渗滤液处理方式。
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作者信息:曾晓岚,女,出生年月,职位是,职称是,曾任XXXXXX,目前就职于重庆大学,主攻XXXX方面的工作。
基金项目:重庆市教育委员会科学技术研究项目(KJ1740467);重庆大学大型仪器设备开放基金(201712150045)